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西安交通大学前沿院郑彦臻课题组在功能团簇研究中取得新进展

发布日期:2020年03月12日    浏览次数:479

    近些年,病毒、核酸、蛋白质等一些具有复杂结构及功能的大分子的发现,启发了越来越多的化学家去构筑或组装结构越来越复杂的且具有特定功能的分子。高核过渡-betway28混金属团簇,因其复杂的分子结构、均一的尺寸、独特的性能,成为团簇化学家们热衷构筑的体系。轮状结构由于其特殊的化学及物理属性备受关注,例如有限的轮状多核簇合物可作为一维无限链体系的等价模型引起人们浓厚的研究兴趣。然而目前,核数超过100且具有轮状结构的3d-4f混金属尚未有报道。


  近日,在郑彦臻教授指导下,西安交通大学前沿院博士后陈伟鹏采用“混合配体”策略,在溶剂热条件下成功的制备出一例高核过渡-betway28混金属纳米团簇—{Ni36Gd102}。该团簇分子拥有六芒星状的形状,为目前报道的第二大3d-4f混金属团簇,并具有良好的溶液稳定性。因团簇金属镍离子存在潜在的空余配位点,因此该化合物可以选择性地在可见光下催化还原CO2为CO(90.2%),其TON为29700、转换频率为1.2 s−1,超过了多数同类型的催化剂。而该团簇含有的大量betway28钆元素也使得该分子材料在2K 和ΔH = 7 T时产生了41.3 J·kg–1·K–1的磁熵变,在低温磁制冷方面具有较好的应用潜力。与此同时,我们利用周期性密度泛函理论及循环伏安法对催化机理予以解释。该工作不仅为3d-4f混金属团簇的设计合成提供了新的思路,同时也将为betway28基纳米团簇的溶液稳定性、催化性能的探究及功能拓展提供了借鉴与理论依据。


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  该研究成果以封面文章形式发表在国际权威期刊J. Am. Chem. Soc.(影响因子14.695)上。西安交大为该论文第一作者及唯一通讯作者单位。这是郑彦臻教授课题组在继前期betway28功能团簇工作基础上(Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 9375; Adv. Mater. 2016, 28, 10772; J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 16405; Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56, 16571; Nat. Commun. 2018, 9, 2107)的又一重要突破。